ZUSAMMENFASSUNG Die direkte Funktionalisierung aromatischer C─H Bindungen ist aufgrund ihrer vielfältigen Anwendungsmöglichkeiten in der pharmazeutischen Chemie und der Werkstofftechnik von entscheidender Bedeutung für die organische Synthese, doch die präzise Ortsselektivität stellt nach wie vor eine Herausforderung dar. Herkömmliche Methoden stützen sich häufig auf die elektrophile aromatische Substitution oder die Übergangsmetallkatalyse mit dirigierenden Gruppenstrategien, was zu Produktgemischen führen kann oder bereits vorhandene funktionelle Gruppen erfordert. In dieser Hinsicht sind die jüngsten Fortschritte bei der Verwendung von Einzelatomkatalysatoren (SACs) aufgrund ihrer verbesserten Reaktivität und Selektivität vielversprechend. Diese Studie stellt ein robustes katalytisches System für die nicht dirigierende para ‐C–H‐Funktionalisierung von elektronenreichen Arenen unter Verwendung eines atomar dispergierten Photokatalysators auf Kupferbasis vor. Das Verfahren umgeht die Notwendigkeit vorinstallierter dirigierender Gruppen und erzielt eine ortsselektive Funktionalisierung durch eine η 2 ‐Wechselwirkung mit Arenen unter milden Bedingungen, mit einem breiten Substratspektrum und einer ausgezeichneten Katalysatorrezyklierbarkeit. Darüber hinaus bietet dieser Ansatz eine neuartige Methode zur Einführung funktioneller Gruppen in komplexe Wirkstoffmoleküle, was für die Synthese von Arzneimitteln und Naturstoffen von entscheidender Bedeutung ist.